1997年、アメリカのNew Waveバンド“DEVO”に憧れたハヤシが高校生の時に結成。バンド名の由来は、KORGのシンセサイザー“POLYSIX”から。全員揃いのツナギにバイザーという奇抜な出で立ちに加え特異なパフォーマンスと、爆音ギターとシンセやヴォコーダーなどのコンピューターミュージックを融合させた唯一無二のサウンドで一躍注目を浴びる。

1999年にアルバム『1st P』でインディーデビュー。

2000年にはマキシ・シングル『XCT』でキューンレコードからメジャーデビュー。

2003年にはアメリカで『NEU』をリリースし海外での活動を本格化。毎年コンスタントにツアーを行い、海外ライブのトータル本数は250本以上。国内外合わせて年間100本以上のライブを行い、認知度も高まる。

2010年3月、メジャーデビュー10周年を記念し、日本武道館にて初ワンマンライブを開催。このライブをもってVo.,シンセサイザーのカヨが卒業、バンドは活動休止に入る。

2010年8月、ROCK IN JAPAN FESTIVAL 2010のGRASS STAGEに、ハヤシ・フミ・ヤノの3人体制のPOLYSICSとして登場。新たなスタートを切る。

2012年3月3日、SHIBUYA-AXでのワンマンライブにて通算1000本目のライブを迎え、続く3月4日のワンマンライブでは15周年を迎えた。

2015年に2日で100曲演奏するというライブ「ウルトラチャレンジ OR DIE!!! ～燃えろ！クアトロ地獄！2日で100曲カブリ無し!!!～」を決行、さらに翌2016年には1日で100曲ライブ「20周年まであと1年!!! ～まだまだやるで無茶なこと!!! 1日100曲かましたる!!!～」を開催するなど、振り切ったライブで話題となる。

2017年3月、豊洲PITにて開催されたワンマンライブ「20周年 OR DIE!!! All Time POLYSICS!!!」にて20周年を迎えた。
10月14日TSUTAYA O-EASTにて開催された＜POLYMPIC 2017 FINAL!!!!＞から新メンバーであるナカムラ リョウ(Guitar,Voice,Synthesizer)を迎え、4人体制となる。